Szegényes körülmények közt nőtt fel, de egy ösztöndíjnak köszönhetően bekerült a Liverpool Intézetbe, ahol megismerkedett a fölötte járó Paul McCartneyval. Kortársaihoz hasonlóan a rock 'n roll bűvöletében élt. 14 éves korában megvette élete első gitárját. Hamarosan a zene lett meghatározó része életének, egy évvel később már bekerült a The Quarrymen nevű zenekarba, melyben már játszott Paul McCartney és John Lennon. 1962-ben egészült ki az ekkor már Beatles névre keresztelt banda Ringo Starr-ral, a dobossal. Az igazi áttörést az hozta meg, amikor Brian Epstein producer felfedezte a bandát, és szerződtette őket a Parlophone lemezkiadó társasaság. Harrison akusztikus és basszusgitáron is játszott, de kedvelt hangszere volt az indiai szitár is. Beatles 1970-es feloszlása után szólókarriert kezdett. Legismertebb dalai ebből az időszakból: "My Sweet Lord" (1970), "Give Me Love (Give Me Peace on Earth)" (1973), "All Those Years Ago" (1981) és a "Got My Mind Set on You" (1987). Harrison szervezte az első nagyobb jótékonysági koncertet The Concert for Bangladesh címmel, amit 1971. augusztus 1-jén tartottak a New York-i Madison Square Gardenben. 2004-ben Harrisont a Rock and Roll Hall of Fame tagjává avatták. Filmproducerként is tevékenykedett, 1979-ben megalapította Handmade Films nevű vállalatát. A társaság segítségével elkészült filmek közé tartozik a Brian élete, az Időbanditák, a Withnail és én (Mi ketten címen is ismert) és a Mona Lisa. Harrison feltűnik Eric Idle Beatles-paródiájában, az All You Need is Cash-ben (ismertebb címén The Rutles). A kilencvenes évek elejétől idejét főleg családjának szentelte. 2001. november 29-én hunyt el Los Angelesben.